機械学習力場（MLFF）が広げる電気化学シミュレーションの可能性
当社の陣内亮典らが執筆したレビュー論文がACS Nanoに掲載されました。
あらゆる物質の性質はそれを構成する粒子間の相互作用により決定づけられています。未知の物質の物性を予測し、新しい物質を理論的に見出す究極的な方法の一つは、粒子が従う波動方程式（ディラック方程式）を解き、瞬間瞬間で粒子間に働く相互作用を計算し、これを用いて粒子の運動をシミュレートする第一原理分子動力学法 (FPMD) です。しかし計算負荷が大きく、扱えるスケールは 「数ナノメートル（数百原子）・数百ピコ秒」 に限られます。
近年、この限界を超える方法として、機械学習力場（MLFF） が注目されています。MLFFとは、大量の第一原理計算データを学習して粒子間相互作用を予測する機械学習モデルです。これにより、波動方程式を解かなくても、第一原理並みの精度で相互作用を高速に予測できるようになり、気体・液体・固体・界面、有機・無機・生体分子等の広範な物質のシミュレーションの適用範囲を 「数ナノから100ナノメートル（10²～10¹¹ 原子）・数百ピコ秒から数マイクロ秒」に拡げました。こうした桁違いの性能向上により、MLFFはマテリアルズインフォマティクスを駆動する基盤技術となっています。
本レビュー論文は、約10年にわたり取り組んできた、MLFF 技術の構築を通じて得られた多くの知見に基づいて執筆されました。論文では、電気化学分野を例に、この分野における近年の動向と今後の展望を総括的に論じています。本論文は、電気化学を始めとする物質科学分野の発展を後押しし、持続可能なエネルギー社会の実現に貢献することが期待されます。
なお本レビューで紹介する豊田中研がその構築に取り組んだMLFF技術の一つは、物性物理の領域に機械学習を応用した先駆的な事例としても注目され、2024年にJohn J. Hopfield氏とGeoffrey E. Hinton氏が受賞したノーベル物理学賞のScientific Background でも言及されています 関連論文 5, 12。
タイトル: Machine Learning Force Fields in Electrochemistry: From Fundamentals to Applications
著者: Jinnouchi, R., Minami, S.
掲載誌: ACS NANO
掲載日: 2025年6月18日
https://doi.org/10.1021/acsnano.5c05553
関連論文
1.Jinnouchi, R.; Miwa, K.; Karsai, F.; Kresse, G.; Asahi, R. On-the-Fly Active Learning of Interatomic Potentials for Large-Scale Atomistic Simulations. J. Phys. Chem. Lett. 2020, 11, 6946– 6955, DOI: 10.1021/acs.jpclett.0c01061
2.Jinnouchi, R.; Kodama, K.; Morimoto, Y. Electronic Structure Calculations on Electrolyte-Electrode Interfaces: Successes and Limitations. Curr. Opin. Electrochem. 2018, 8, 103– 109, DOI: 10.1016/j.coelec.2018.03.024
3.Jinnouchi, R. Grand-Canonical First Principles-Based Calculations of Electrochemical Reactions. J. Electrochem. Soc. 2024, 171, 096502 DOI: 10.1149/1945-7111/ad7326
4.Jinnouchi, R.; Karsai, F.; Kresse, G. On-the-Fly Machine Learning Force Field Generation: Application to Melting Points. Phys. Rev. B 2019, 100, 014105 DOI: 10.1103/PhysRevB.100.014105
5.Jinnouchi, R.; Lahnsteiner, J.; Karsai, F.; Kresse, G.; Bokdam, M. Phase Transitions of Hybrid Perovskites Simulated by Machine-Learning Force Fields Trained on the Fly with Bayesian Inference. Phys. Rev. Lett. 2019, 122, 225701 DOI: 10.1103/PhysRevLett.122.225701
6.Jinnouchi, R.; Karsai, F.; Kresse, G. Making Free-Energy Calculations Routine: Combining First Principles with Machine Learning. Phys. Rev. B 2020, 101, 060201 DOI: 10.1103/PhysRevB.101.060201
7.Verdi, C.; Karsai, F.; Liu, P.; Jinnouchi, R.; Kresse, G. Thermal Transport and Phase Transitions of Zirconia by on-the-Fly Machine-Learned Interatomic Potentials. npj Comput. Mater. 2021, 7, 156 DOI: 10.1038/s41524-021-00630-5
8.Jinnouchi, R.; Karsai, F.; Verdi, C.; Kresse, G. First-Principles Hydration Free Energies of Oxygenated Species at Water-Platinum Interfaces. J. Chem. Phys. 2021, 154, 094107 DOI: 10.1063/5.0036097
9.Jinnouchi, R. Molecular Dynamics Simulations of Proton Conducting Media Containing Phosphoric Acid. Phys. Chem. Chem. Phys. 2022, 24, 15522– 15531, DOI: 10. 1039/D2CP00484D
10.innouchi, R.; Minami, S.; Karsai, F.; Verdi, C.; Kresse, G. Proton Transport in Perfluorinated Ionomer Simulated by Machine-Learned Interatomic Potential. J. Phys. Chem. Lett. 2023, 14, 3581– 3588, DOI: 10.1021/acs.jpclett.3c00293
11.Minami, S.; Jinnouchi, R. Accelerating Anhydrous Proton Conduction via Anion Rotation and Hydrogen Bond Recombination: a Machine-Learning Molecular Dynamics. J. Mater. Chem. A 2023, 11, 16104– 16114, DOI: 10.1039/D3TA03164K
12.de Hijes, P. M.; Dellago, C.; Jinnouchi, R.; Schmiedmayer, B.; Kresse, G. Comparing Machine Learning Potentials for Water: Kernel-Based Regression and Behler-Parrinello Neural Networks. J. Chem. Phys. 2024, 160, 114107 DOI: 10.1063/5.0197105
13.Minami, S.; Kin, M.; Takahashi, K.; Sato, T.; Jinnouchi, R. Impact of Local Water Uptake on Proton Conduction in Covalent Organic Framework Revealed by Machine-Learning Potentials. Chem. Mater. 2024, 36, 9535– 9546, DOI: 10.1021/acs.chemmater.4c01351
14.Jinnouchi, R. Machine-Learning Surrogate Models for Particle Insertions and Element Substitutions. J. Chem. Phys. 2024, 161, 194110 DOI: 10.1063/5.0240275
15.Jinnouchi, R.; Karsai, F.; Kresse, G. Absolute Standard Hydrogen Electrode Potential and Redox Potentials of Atoms and Molecules: Machine Learning Aided First Principles Calculations. Chem. Sci. 2025, 16, 2335– 2343, DOI: 10.1039/D4SC03378G
16.Jinnouchi, R.; Minami, S. The Melamine-Driven Solvation Effect Promotes Oxygen Reduction on a Platinum Catalyst: Machine Learning-Aided Free Energy Calculations. J. Phys. Chem. Lett. 2025, 16, 265– 273, DOI: 10.1021/acs.jpclett.4c03437
17.Jinnouchi, R.; Karsai, F.; Verdi, C.; Asahi, R.; Kresse, G. Descriptors Representing Two- and Three-Body Atomic Distributions and Their Effects on the Accuracy of Machine-Learned Inter-Atomic Potentials. J. Chem. Phys. 2020, 152, 234102 DOI: 10.1063/5.0009491
18.Jinnouchi, R.; Karsai, F.; Kresse, G. Machine Learning-Aided First-Principles Calculations of Redox Potentials. npj Comput. Mater. 2024, 10, 107 DOI: 10.1038/s41524-024-01295-6
19.Jinnouchi, R.; Anderson, A. B. Aqueous and Surface Redox Potentials from Self-Consistently Determined Gibbs Energies. J. Phys. Chem. C 2008, 112, 8747– 8750, DOI: 10.1021/jp802627s
20.Jinnouchi, R.; Hatanaka, T.; Morimoto, Y.; Osawa, M. First Principles Study of Sulfuric Acid Anion Adsorption on a Pt(111) Electrode. Phys. Chem. Chem. Phys. 2012, 14, 3208– 3218, DOI: 10.1039/c2cp23172g
21.Nagai, T.; Kikkawa, N.; Jinnouchi, R.; Kimura, M.; Okazaki, S. Machine Learning Model to Predict Free-Energy Landscape and Position-Dependent Diffusion Constant to Extend the Scale of Dynamic Monte Carlo Simulations. J. Chem. Theory Comput. 2025, 21, 2598– 2611, DOI: 10.1021/acs.jctc.4c01552
22.Jinnouchi, R.; Asahi, R. Predicting Catalytic Activity of Nanoparticles by a DFT-Aided Machine-Learning Algorithm. J. Phys. Chem. Lett. 2017, 8, 4279– 4283, DOI: 10.1021/acs.jpclett.7b02010
23.Jinnouchi, R.; Hirata, H.; Asahi, R. Extrapolating Energetics on Clusters and Single-Crystal Surfaces to Nanoparticles by Machine-Learning Scheme. J. Phys. Chem. C 2017, 121, 26397– 26405, DOI: 10.1021/acs.jpcc.7b08686